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余家国课题组综述:光催化 CO2 还原反应的产物选择性

重庆幸运农场平台浏览:31 日期:07-25 10:10

▲第一作者:傅俊伟;共同通讯作者:刘敏,余家国

通讯单位:中南大学

论文DOI: 10.1016/j.mattod.2019.06.009

 全文速览

2019 年 7 月 18日,《 Materials Today 》在线发表了中南大学刘敏教授团队有关光催化 CO还原反应的产物选择性的综述文章。在这篇综述中,首先介绍了光催化 CO还原反应路径,详细分析了影响光催化 CO反应产物选择性的主要因素,最后提出了发展高活性和高选择性 CO还原光催化剂的主要挑战和展望。


 背景介绍

CO的过度排放严重影响着自然界碳循环的平衡,带来了严重的各种环境问题,尤其是温室效应。利用光催化技术捕获 CO将其转换成有价值的碳氢燃料提供了一个解决碳排放和能源危机的手段。目前,光催化还原 CO得到了广泛的研究,大量的光催化剂被证明具有还原CO的活性。然而,由于 CO还原过程中还原产物的多样性以及 H2O 还原产氢竞争反应的存在,使得目标产物的活性和选择性达不到要求。调控光催化还原 CO反应过程中产物选择性对于得到更有价值的碳氢产物具有重要意义。


图文解析

在这篇综述中,首先详细讨论了光催化还原 CO2 反应的过程,分析了当前广泛接受的还原路径,总结了产物选择性的计算方法;然后重点综述了控制产物选择性的主要手段,包括光激发贡献,光催化剂能带结构,光生电荷分离效率,反应物的吸附和活化,表面催化反应活性位点,中间产物的吸脱附等。最后展望了调控光催化还原 CO2产物选择性的主要挑战。


图1 影响光催化还原 CO反应产物选择性的主要因素。


总结与展望

(1)建立稳定全面的光催化 CO还原产物检测系统,目前一些产物没有得到准确的检测,严重的影响了对反应过程和机理的判断,从而阻止调控产物选择性的进展;

(2)发展更多的原位表征技术来研究光催化 CO还原过程的机理;

(3)关注光催化剂本征性质对光催化还原 CO产物选择性的影响;

(4)利用理论模拟计算深入研究反应过程动力学,从而理论上更好指导调控产物选择性;

(5)关注光催化氧化半反应过程动力学来提高光催化 CO还原半反应过程;

(6)利用不同反应活性位点设计多位点协同串联反应,得到更深还原态的 C2 或多碳产物。


课题组介绍

刘敏,中南大学特聘教授,博士生导师,入选国家“四青”人才,湖南省“青年百人计划”,湖南省科技创新平台与人才计划;长沙市国家级领军人才,超微结构与超快过程湖南省重点实验室、粉末冶金国家重点实验室成员。湖南师范大学理学学士、硕士,中科院电工所工学博士。2010-2015 年日本东京大学特聘研究员、主任研究员,2015-2017 年加拿大多伦多大学博士后,之后加入中南大学。


近年来在能源转化、催化材料及器件领域取得了多项创新成果,在 Nature, Science, Nature Nanotechnology, Nature Photonics, Nature Chemistry, Nature Communications, Science Advances, Joule 等国际权威学术期刊上发表论文 70 余篇,论文他引 >3500 次,H- 因子为 28, 相关研究成果多次被 Science Daily, Science News, Phys。org, 福布斯等新闻媒体报道。担任 20 余个国际主要学术期刊审稿人。申请中国、加拿大日本发明专利 20 余项,其中 13 项已经授权。博士毕业论文被评为 2011 年中科院优秀博士论文。


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