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李朝林课题组:硫化钼复合强化氯氧化铁中Fe2+再生以提高其类芬顿催化活性

重庆幸运农场平台浏览:4 日期:11-13 09:02

▲第一作者:屈松莹;通讯作者:王文辉、李朝林       

通讯单位:哈尔滨工业大学(深圳)    
论文DOI:10.1016/j.jhazmat.2019.121494   


全文速览
Fe2+ 的再生速度慢是限制非均相芬顿反应在污水处理中推广应用的关键因素。本文以 FeOCl 催化剂为例展示了创造新的电子传输路径是提高固体催化剂中 Fe2+ 再生速度、维持催化剂高活性的有效手段。例如,在设计的 FeOCl/MoS催化剂中,FeOCl 与MoS复合后二者之间生成的 Fe-O-Mo 键可以充当电子传递媒介,将 Mo4+ 的电子转移给 Fe3+,促进其快速还原再生成高活性的 Fe2+,进而使 FeOCl 始终保持高催化性能。


背景介绍
芬顿法可以方便高效处理污水,对生化性低的有机废水也有很好的处理效果。但传统芬顿反应以均相亚铁盐为催化剂,容易水解沉淀生成大量铁泥,不仅影响处理效率,更为后续处理增加负担。改进后的类芬顿法用可以循环利用的非均相铁系物做催化剂,避免了铁盐沉积。因此,高效低廉的催化剂是类芬顿反应的关键,但铁系物起催化作用后难以还原成高活性的 Fe2+,导致反应无法持续高效进行。目前,如何促进铁系催化剂中 Fe3+还原再生成 Fe2+,是提高芬顿反应污水处理效果的关键。


研究出发点
经 MoS修饰后的 FeOCl 可催化 H2O产生更多的 HO•,有利于高效快速地降解各类污染物。FeOCl/MoS中新生成的 Fe-O-Mo 键可以充当电子传递媒介,将 Mo4+ 的电子转移给 Fe3+,强化 Fe3+ 还原,解决了类芬顿法中 Fe2+ 难再生问题。FeOCl/MoS类芬顿体系工作 pH 范围广泛、可在高盐度环境下降解污染物。


图文解析
▲Figure 1. Effect of (a) initial pH and (b) NaCl. Conditions: pH = 5.89 (except for otherwise specified), MB concentration = 50 mg L−1, FeOCl/MoS2 dosage = 0.2 g L−1, H2O2 concentration = 0.6 mM.


FeOCl/MoS类芬顿体系工作 pH 广泛,可净化高盐度污水。


▲Figure 2. (a) Effects of TBA on the degradation of MB in FeOCl/MoS2 Fenton-like system; (b) EPR spectra of DMPO-OH; (c) PL spectra of HBA adducts (inset: PL spectra for 8 min) in FeOCl, MoS2, FeOCl/MoS2 Fenton-like system; (d) LSV curves of FeOCl/MoS2 with or without H2O2 and MB; (e) EPR spectra of DMPO-OH with or without the addition of MB in FeOCl/MoS2 Fenton-like system. Conditions: catalyst dosage = 0.2 g L−1, H2O2 concentration = 0.6 mM, MB concentration = 50 mg L−1, DMPO concentration = 10 mM.


相同条件下,FeOCl/MoS类芬顿体系的 HO• 的产量比 FeOCl 类芬顿体系高 4 倍左右。与 MoS复合后,FeOCl 催化活性得到大幅提高。


▲Figure 3. (a) O 1s XPS spectra for MoS2 and FeOCl/MoS2; (b) Fe 2p XPS spectra of FeOCl and FeOCl/MoS2; (c) Mo 3d XPS spectra of MoS2 and FeOCl/MoS2; (d) EPR spectra and (e) EIS spectra of FeOCl, MoS2 and FeOCl/MoS2; (f) Proposed mechanism of FeOCl/MoSFenton-like system.


由 XPS 等表征结果可知,FeOCl/MoS中新生成的 Fe-O-Mo 键可以传递电子,将 Mo4+ 的电子转移给 Fe3+,加速 Fe3+/Fe2+ 循环。



▲ Figure 4. (a) Configuration of MB flow-through degradation experiment; (b) Schematic of the FeOCl/MoS2 filter. (c) MB degradation process; (d) MB degradation efficiency of F/M membrane.


制备 FeOCl/MoS膜进行污染物降解,反应 30 min 后仍可保持较高的降解效果,说明 FeOCl/MoS有较高的应用潜力。


总结与展望
FeOCl/MoS在类 Fenton 反应中催化效果极好,并且对 pH 和盐度具有很高的耐受性。在低浓度 H2O2(0。6 mM)条件下,FeOCl/MoS2体系在2分钟内几乎完全降解污染物(亚甲基蓝,50 mg L-1)。优异的催化性能主要是由于FeOCl/MoS2中存在促进电子转移Fe-O-Mo键介质,通过Mo4+氧化为Mo6+,不断促进Fe3+还原为活性Fe2+,从而提高了 HO• 产量。另外,制备的FeOCl/MoS2层状膜证明了其实际应用价值。


这项工作通过引入有效的电子转移介质,为高性能类芬顿催化剂的发展提供全新思路。


课题组介绍
李朝林,哈尔滨工业大学(深圳)土木与环境工程学院教授、博导。2008 年入选“新世纪优秀人才支持计划”。2017 年获广东省环境保护科学技术奖二等奖。2004 年以来,主持国家自然科学基金面上项目 6 项,指导硕博士研究生 70 余名,在 Green  Chemistry、CEJ、Water Research 等期刊发表科技论文 80 余篇,获国家专利授权 10 余项。

原文链接:
https://www。sciencedirect。com/science/article/pii/S0304389419314487


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